女子校から共学になって間もない駒王学園、その数少ない男子学生である「イッセー」こと兵藤一誠は、「おっぱいあふれる高校生活!ハーレム王に俺はなるっ!」と胸に誓いながらも彼女が一人もできないまま、高校2年生の春を迎えていた。女子にモテない厳しい現実を知り諦めかけていた矢先、ついに一誠に彼女ができる。その彼女との初デートを浮かれつつも楽しむ一誠。夕暮れの公園で「私たちの初デートの記念にひとつだけ私のお願い…聞いてくれる?」その言葉にドギマギする一誠に彼女が掛けた言葉は「死んでくれないかな?」。初めてできた彼女に初デートで殺されてしまう。薄れ行く意識の中、一誠の目の前に現れる綺麗な紅い髪の美少女。彼女は言う「どうせ死ぬなら私が拾ってあげる…あなたの命、私の為に生きなさい」この日を境に一誠の悪魔で下僕な生活がスタートする!?
初めてできた彼女に殺されてしまった…。と思いきや、自室のベッドで目覚める一誠の横には、学園有数の美女、憧れの美少女リアス・グレモリー先輩が全裸で添い寝していた!?嬉しくもありえない事態に興奮と混乱を隠せない一誠。すると目覚めたリアスが一誠を自分の下僕悪魔として生き返らせたのだと説明する。荒唐無稽な話に困惑しながらも登校する一誠。すると学園一のイケメン野郎こと木場祐斗が一誠を訪ねてくる。木場に従い向かったとある部室で待ち受けていたのはリアス先輩を部長とするオカルト研究部の面々だった。リアス先輩と並ぶお姉様系美少女、姫島朱乃先輩にロリ系人気ナンバー1の塔城小猫と美少女に囲まれ欲望(劣情!?)がピークに達する一誠であったが、リアスから過酷な現実を知らされることになる…。
一誠はひょんなことから迷子の金髪美少女シスター、アーシア・アルジェントと出会う。「正に俺の理想の女子(バージョン金髪美少女)!」と浮かれながら、これは何かのフラグなんじゃないか!?と妄想が止まない一誠。どうやらアーシアは来日したばかりで右も左わからず困っていたようだった。困った女子はほっとけない!とアーシアを教会まで送り届けることになった一誠。別れ際に教会での再会を約束する。だが、事の顛末をリアスに報告すると「二度と教会に近づいてはダメよ!」とリアスに叱られてしまった。アーシアとの約束を果たせそうにない一誠はうなだれる。そこに舞い込んで来るはぐれ悪魔の討伐依頼。そして一誠は悪魔の戦いというものを初めて目の当たりにすることになるのだが…。
はぐれエクソシスト、フリードとの戦いで負傷してしまった一誠。リアスの全裸での治療や朱乃のパンチラ気味な看護の甲斐あってなんとか回復をするが、アーシアを救えなかった事に自分の弱さを痛感する。「俺は弱すぎだ…。女の子一人救えやしねぇ。」嘆いてばかりもいられないと、自分を鍛えなおし強くなることを決意。公園で一人特訓をしていると、偶然、アーシアと再会しそのままデートをすることになった。他愛もないことでも心から喜び楽しんでくれるアーシアに心惹かれる一誠。楽しい時間も過ぎてゆき、夕暮れの公園で談笑する二人。アーシアが自分の過酷な身の上を告白すると、一誠は「俺たちもう友達だろ?」と暖かい言葉をかける。その言葉に喜びをにじませるアーシア。そんな二人の前に突如現れた一人の堕天使。それは一誠の元カノを演じ一誠を殺した堕天使レイナーレだった…。
一誠は、リアスと共に早朝練習を行うこととなった。リアスを背中に座らせて腕立て伏せをする一誠。リアスの厳しい指導とお尻の感触の良さに「俺の潜むお馬さん根性が…マックスに…。」と煩悩と戦っていた一誠の前に現れたのは、リアスの下僕悪魔として転生したアーシアであった。なぜか三人で一誠の家に向かうと玄関先には、アーシアの荷物が積まれていた。リアスの強引な提案で一誠は、アーシアと共同生活をすることになる…。アーシアが新たな環境に溶け込めるか心配する一方で、未だに悪魔として一件も契約が取れていないことに、リアスにあきれられてしまっているのでは?と一誠は気落ちしてしまう。そんな一誠にリアスは、「私の胸触ってみる?お願いを聞いてくれたら触らせてあげてもいいわよ」と持ちかける。その提案に俄然やる気を見せる一誠だが、奇想天外な依頼主の願いを叶えてリアスのおっぱいを触ることはできるのだろうか!?
一誠とアーシアはチラシ配りの修行から卒業し、使い魔を持つことをリアスから許された。部室でリアスたちがどんな使い魔を持っているのかで盛り上がっている最中、駒王学園の生徒会会長である支取蒼那と生徒会メンバーが現れる。なんと蒼那は、上級悪魔であり、その眷属であるポーンの匙も使い魔を手に入れようとしていた。しかし、使い魔ゲットに必要な「彼」は月に1度しか仕事を請けないという。ひょんなことから「彼」をめぐってリアスと朱乃、蒼那と椿姫のダブルスでテニス対決をすることになった。リアスたちを応援しつつも、プレー中にちらりと見えるアンダースコートに鼻の下を伸ばす一誠をよそに4人の実力は伯仲し、決着がつかずにいた。そして、「彼」をめぐる戦いは、第2ラウンドを迎え、リアス眷属と蒼那眷属総出のドッヂボール対決で決着をつけることになるのだが…。
アーシアと一つ屋根の下、その上、周囲には美少女ばかりの一誠を松田と元浜はやっかむ。そんな一誠に、元浜は、一人ぐらい紹介してくれと頼み込む。最初は渋っていた一誠だが、元浜の報酬として「紳士のVIP席」の言葉に、気持ちがグラつき、とある「乙女」を紹介する。さっそく3人は、VIP席から覗きを堪能するも、子猫にばれてしまい一誠はボコボコにされてしまう。子猫に軽蔑されたと落ち込みつつも、「ハーレム王に俺はなる!」と己を鼓舞して、風呂へと向かう。そこには、裸のアーシアがいた。「イッセーさんは、裸を見るのがお好きなのでしょう?」と迫ってくるアーシアに耐えた一誠だったが、部屋に戻っても煩悩と戦っていた。そんな一誠の前に突如リアスが現れる。リアスは、ものすごい剣幕で一誠に詰め寄る。「私の処女をもらってちょうだい!至急頼むわ。」と…。
何度も立ち上がりボロボロになるまで、ライザーと戦った一誠は気を失ってしまう。そんな、一誠の夢の中に、「ドライグ」と名乗る赤い龍が現れる。ドライグは、一誠の左手に宿っている者だと告げる。次に一誠が目を覚ましたのは、ベッドの上であった。側にいたグレイフィアからリアスがゲームに負けたこと、冥界でリアスとライザーの婚約パーティーが行われていることを告げられる。リアスを守れなかったことを悔やむ一誠に、グレイフィアは、リアスの兄であるサーゼクスの「妹を取り戻したいなら殴り込んできなさい…。」という伝言を伝える。リアスを取り戻す事を決意した一誠は、ドライグとある取引をする。一誠は、ライザーからリアスを取り戻すことができるのか!?
アーシアに続いて、兵藤家へと下宿することになったリアスは、ライザーとの一件以来、一誠に対して、ますます激しいスキンシップをとるようになってきた。 そんな兵藤家で、オカルト研究部の定例会議をすることになり、メンバー一同が一誠の部屋へと集まる。今月の契約数もゼロ件だった一誠が闘志を燃やしていると、一誠の母親がお菓子と一緒にアルバムを持って現れる。皆で幼少期の一誠の写真を楽しそうに見ていると、とある写真を見た木場は表情を変え、様子もおかしくなる。 はぐれ悪魔が現れたということで、討伐に向かった一誠たちであったが、そこでも様子がおかしい木場は、気を抜いた戦いをして何度もピンチを招いてしまう。そんな木場を、リアスは一喝するも、木場は一人その場を立ち去ってしまう…。
木場の前に突如姿を現れたフリード・セルゼン。彼が手にする聖剣エクスカリバーを見た木場は、怒りの表情を浮かべてフリードへと襲い掛かるも、決着をつけられないままフリードに逃げられてしまう。一方で、一誠が目を覚ますとリアスとアーシアが一誠の両腕に全裸で絡みついていた!こんな状況に思わず絶叫してしまった一誠は、リアスたちが朝食の支度をすると言って部屋を出て行った後も一人悶々としてしまう。そこに突然話しかけてきたドライグに最近周囲に強い気を感じると警告を受ける。放課後、一誠はアーシアと帰宅していると、家の前で二人とも悪寒に襲われる。以前、悪寒に襲われた時のことを一誠は思いだし、慌てて家へと駆けこんだ一誠の前に現れたモノとは!?
一誠が譲渡できる最大限の力を受けたリアスは、全身から魔力を放ってコカビエルへと攻撃を放つも、簡単に弾き飛ばされてしまう。朱乃もコカビエルへの攻撃に加わるも倒しきれないどころか、余裕な態度で挑発までされてしまう。勝手な言い分で、町や仲間たちを消し去ろうとするコカビエルに怒りを隠せずにいる一誠であったが、コカビエルのとある提案に心が動かされてしまう。そんな一誠にリアスは、私が色々としてあげると言い放つ。妄想がどんどん膨らむ一誠に呼応するかのようにブーステッド・ギアからはかつてない輝きを放たれ、その姿を変えてゆく!新たなブーステッド・ギアの力は、コカビエルの放つ光の槍を殴り飛ばせるだけの力があり、一誠はコカビエルの顔面へと一撃を喰らわせる!!
休みの日にも関わらず学園へと登校してきたリアスたち。本来は、生徒会の仕事であるプール掃除を、コカビエルへの一件でのお礼を兼ねて、オカルト研究部が代わりに引き受けたからだ。プール掃除をするかわりに、掃除が終わったら、一足先にプールを使ってもよいということに。それを聞かされた一誠は、リアス達の水着姿が拝めるとテンションを上げまくる。プール掃除も終わり、さっそくリアス達はプールで遊び始める。リアスにオイルを塗ってほしいと頼まれた一誠は、喜び勇んでオイルを塗っていると、朱乃も一誠に対して積極的なスキンシップをとってくる。リアスと朱乃で一誠の取り合いになってしまい、用具室へと逃げ込む一誠。そこに現れたゼノヴィアが、折り入って話があると、一誠に衝撃の一言を言い放つ!?
能力が危険視されて封印されていたグレモリー眷属のもう一人のビショップの封印を解くため、旧校舎の開かずの間を訪れた一誠たち。扉を開けた途端、悲鳴が響き渡る。一誠たちが中へと入っていくと、棺桶の中でうずくまって怯えている“女の子”が。その子こそがもう一人のビショップであるギャスパー・ヴラディであった。極度の引き籠もりであるギャスパーは、なかなか外に出ようとしない。リアスは、そんなギャスパーの教育係として一誠たちを指名する。 さっそく一誠たちは、己の宿しているセイクリッド・ギアを制御できないギャスパーを鍛えようとしていると、突然、堕天使の総督であるアザゼルが現れる。緊張感が走る一誠たちをよそにアザゼルは、ギャスパーの鍛え方をアドバイスするだけして、そのまま立ち去ってしまう。
朱乃に放課後に付き合ってほしい場所があると言われて訪れた神社で、一誠は天使の長ミカエルと出会う。 ミカエルは、会談で三勢力が手を取り合って無駄な争いを無くせるよう赤龍帝へ願を掛けるため、一誠へと竜殺しの聖剣アスカロンを託し、一誠はそのアスカロンをブーステッド・ギアに同化させる。 ミカエルも帰り、朱乃と二人きりになった一誠は、コカビエルが戦いの最中に口にした言葉について朱乃から聞き出そうとする。朱乃は一誠に、自分が堕天使の幹部であるバラキエルと人間の間に生まれた子供であることを打ち明ける。堕天使の血を引いていることを打ち明けたことで一誠に嫌われるのではないかと自嘲気味になる朱乃に一誠は、無意識に殺し文句を言い放つ。そんな一誠に朱乃は…。
三勢力の会談の途中で突然、時間が停止し、魔術師たちからのテロ攻撃を受ける。魔術師たちは、ギャスパーの力を利用して時間を止めてしまったようだ。自分の眷属が敵に利用されていることに憤るリアスは、一誠と共に敵に捕らえられたギャスパーを助けるべく、旧校舎へと向かう。一方で、サーゼクス達の前に突如、先代レヴィアタンの血を引くカテレア・レヴィアタンが姿を現す。カテレアの目的は、和平とは逆の考えで世界の再構築と変革することなのだという。カテレアは、アザゼルに激しい攻撃を繰り出すもそのすべてをアザゼルは、簡単に防ぎきってしまう。劣勢のカテレアは奥の手だと言わんばかりに魔法陣を出すと、そこから黒い蛇のようなオーラがカテレアの体全体に広がっていき、強力な一撃をアザゼルへと放つ。