時は幕末。日の本の未来を憂い、各々の信念に従い突き進む志士たちが魂を燃やす時代。 長州の風雲児・高杉晋作は、相棒の桂小五郎とともに幕府海軍船に潜り込もうとしていた。 目指すは「刻(とき)を操る力」があるという伝説の秘宝、“時辰儀(じしんぎ)”。 他ならぬ幕府がその力を我が物にせんとしていると耳にした高杉は、 『そんなやり方、つまんねぇ！』と時辰儀を破壊しようとするが――。
巨城スサノオ内にて高杉が対峙したのは、 刻（とき）を超え連れてこられたスサノオ・十二将の一人、真田幸村だった。 高杉は城深くの工場で、先進的に発達した文明技術の陰で、依然として虐げられる民の姿を見る。 さらに無限斎の口から唐突に発せられる、高杉の師・吉田松陰の言葉。 激昂した高杉は、無限斎に激闘を挑みかけるが――。 一方城外では、それぞれの大切なものを守るために、動き出す志士たちの姿があった――。
巨城スサノオから脱出した高杉は桂、坂本、以蔵と合流する。 坂本は、時辰儀と同じ「刻（とき）を渡る力」を持つ「晴明(せいめい)」という男を探しているという。 晴明の力で刻を戻し、新時代を作ると息巻く坂本に対し、高杉は反発。 意見の衝突からアジトを去る坂本に対し、高杉は長崎でのある記憶を思い出す。 一方、京の町を詮索中だった坂本と以蔵にの前に、渦中の人物・晴明が現れ――。
潜伏中の刀鍛冶屋にて、町民が圧政に苦しむ様を間近で見た桂は、 改めて一日も早く無限斎の手から時辰儀を奪い返し、恐怖から町民を解放したいと心に誓う。 そこで「いい考えがある」と高杉が提案したのは、新撰組に入隊するという作戦だった！ 見事入隊の剣術試験を突破し、近藤、土方、沖田らに認められ、 晴れて新撰組隊士となった桂は、偽りの新撰組隊士生活を開始することになり――。
スサノオ城内に侵入した坂本と以蔵は、新撰組隊士らと対峙する。 以蔵の一撃を受け止めた桂は、咄嗟に近藤を逃がし、その場をやり過ごす。 以蔵が去った後、桂は沖田に正体を暴かれ、二人の真剣勝負が始まる。 一方、同じくスサノオ城内座敷牢にて、囚われている帝（みかど）と出会った高杉。 その正体が誰とも知らず、一心に座敷牢から救い出そうと試みる高杉に、 帝は無限斎のいる部屋への道順を教えることになり――。
慶喜と烝は御庭番の霞と、潜伏先の鞍馬寺にて、束の間の平穏な日々を過ごしていた。 ある日、囚われの帝を警護すべく“巨城スサノオ”に潜入していた雹から、 伝令のフクロウ“ずんだ丸”により密書が届く。 書かれていたのは、無限斎が時辰儀の力を現在使えない事と、 一刻も早く“晴明”を見つけ出して安全な場所に匿う事。 そんな慶喜らの前に、スサノオ十二将の一人、武蔵坊弁慶が立ちはだかり――。
高杉と桂は、武器弾薬をスサノオ城に運ぶ蒸気機関車を発見する。 偵察のため一路、二人は大坂へ。 しかし到着早々、新撰組一番隊組長・沖田に見つかってしまう。 咄嗟に機関車に潜り込むも、そこには宿敵、新撰組副長・土方がいた！ 土方は高杉を容赦なく足蹴にし、列車から突き落としてしまう。 幼い頃から行動をともにしてきた高杉と桂。 そんな二人を引き裂く絶体絶命のピンチが、鉄の線路上で繰り広げられる――。
広大な池に囲まれた金色の舎利殿“金閣寺”。 坂本は以蔵とそこに無限斎を呼び出し、とある大胆な取引を持ちかけていた！ だがそんな坂本らを抹殺するため、秘密裏に迫る沖田・斎藤ほか新撰組の影。 無限斎は、坂本がちらつかせる“時辰儀の力”を試すため、新撰組を使って以蔵を人質にし、 そして無慈悲にも真っ逆さまに池へと沈めてしまう――。 薄れゆく意識の中、以蔵は走馬灯のように坂本との過去を想起する。
慶喜たちは、「琵琶湖の西で、晴明が見つかった」という知らせを受け、救出のため目的地へ急ぐ。 無限斎の配下になることを決めた近藤と袂を分かち、 新撰組を去った山崎だったが、運命に導かれるように近藤と再会する。 一方、対からくり人形装置を完成させた高杉と桂だったが、 アジトに戻ったところ、土方ら新撰組に突入・捕縛されてしまう。 飛行船の中で目を覚ました高杉の前には、無限斎の姿が――。
ついに晴明を発見した、近藤・沖田・斎藤。 棺に入った晴明を連れ、飛行船に乗り込むも嵐に襲われ、不時着を余儀なくされる。 たどり着いたのは、反逆者や罪人を収容するために無限斎が作った、 琵琶湖に浮かぶ囚人だらけの島、獄門島だった。 そこで“黒ヘビ”と名乗る謎の男に導かれ、危機を脱した近藤達。 男の正体は、無限斎によって飛行船から落とされ先に入島していた、高杉晋作だった。 島から脱出するため、手を組むこととなった四人の運命は！？
獄門島での勝負の後、突如宙に浮かび光を放った晴明の身体。 光の奔流に飲み込まれた高杉が目を覚ますと、そこは安政五年、萩の城下町だった。 吉田松陰をはじめ懐かしの同門生・久坂玄端、伊藤俊輔らに再会する。 一方、同じく光に飲み込まれた桂は、その中で晴明に出会う。 そして高杉は再び刻を超え、安政六年、吉田松陰の処刑瞬間に飛ばされてしまう。 今なら松陰先生を救える、だがそれでは無限斎と同じ―― 葛藤に揺れ動く高杉の前に現れたのは。
刻の奔流の中で無限斎の正体を目の当たりにした高杉と桂。 目指すは決戦の地、巨城スサノオ。 いつものごとく高杉を諌める桂と、坂本、慶喜らの姿があった。 一方城内では、近藤たち新撰組も各々に動きを見せる。 さらに時辰儀からはまるで『意思』を持つかのように、不気味な瘴気が黒く立ち上り始める。 そんな中突如スサノオ城に轟音が鳴り響き渡り――。 今、激動を生きる志士たちのイキザマを懸けた戦いが、ついに最終局面を迎える！
「俺達にはまだやるべき事がある」萩にて吉田松陰の墓参りを終えた高杉晋作と桂小五郎。 刻（とき）を操る秘宝・時辰儀によって狂った刻の流れを本来の正しき刻の流れに戻すべく、京の都に戻ってきた。 その時、地響きとともに空が割れ、“時空の裂け目”から、破壊したはずの時辰儀が出現。 “意志”を持ち始めた時辰儀が、制御不能の暴走を開始する！ さらに因縁の好敵手として立ちはだかるのは、先の戦で副長・土方歳三を失った新撰組!! 局長・近藤勇が口にしたのはなんと、新たな“無限斎（むげんさい）”の存在だった――。
「近頃、京の街で“鬼火”の目撃情報が相次いでいる」消えた時辰儀を探す高杉と桂は、 同じく時辰儀の行方を追う徳川慶喜から、噂の正体を探るよう依頼を受ける。 一方、新たに巨城スサノオに君臨し、謎の少年・森蘭丸を側近として従える“二代目無限斎”も、 配下の新撰組に時辰儀と鬼火の関係を探らせていた。 なぜ新撰組は再び主を変えてまで、二代目無限斎に仕えることになったのか――。 度重なる混乱の中、再び空に時空の裂け目が出現!! 真っ赤に燃え盛るものの正体とは――!?
「洛外のとある集落で、村人が得体の知れないものに襲われ次々と命を落としている」 坂本龍馬は、高杉と桂に告げる。 時辰儀捜索のため、京で続く怪事件・超常現象の情報を集めていた桂は 噂を確かめるべく集落へ調査に出かけようとするのだが、なぜか高杉はいつになく消極的な態度をとる。 龍馬の勧めで、桂は以蔵を連れて向かうことになるが――。 異色コンビが巻き込まれる不可解な出来事と、新たなスサノオ十二将の正体とは――!?
「もし土方さんが現れたら、思いっきり一発ぶん殴ってやりましょう」 新撰組一番隊組長・沖田総司は、スサノオ事変にて姿を消した土方を思い返していた。 時辰儀捜索のため、再び高杉らと対峙した新撰組。その時、時空の裂け目から時辰儀が現れる。 沖田が時辰儀を手にした瞬間、大きく開いた裂け目へと真っ逆さまに吸い込まれてしまった!! 目覚めた沖田がいた場所は、巨城スサノオが存在しない京の街。 そこはもう一つの“池田屋”だった!! 「御用改めである!!」その声の先には、土方の姿が――。
「ただいま偵察から戻りましたでおじゃる！」 巨城スサノオの密偵任務を終えた徳川家お庭番の霞と雹は、今日も元気いっぱいに慶喜たちの元へ戻る。 幼いながら、傷つき汚れても懸命に任務にあたる二人。 その姿を、帝は遠くで見つめていた。 ある日、周囲で戯れる子供たちが持つ金平糖に、興味を持つ霞と雹。 帝は二人のために、たった一人で京の街に出かけていく。 そんな帝を心配し、追いかける二人——。 一方、背後には新たなスサノオ十二将の怪しい影が揺れ動いていた——!?
「この所、桂の様子がおかしいんだよ」 時辰儀が気配を消してしばらく、桂はひとりで時辰儀について調査を進め始めたらしい。 その動きを気にする高杉は、龍馬に相談を持ちかける。 亡き吉田松陰先生の教えに従い、桂と時辰儀を取り戻して“正しき刻の流れに戻す”と言い張る高杉。 しかし、それは本当に“正しい”ことなのか――。 問いかける龍馬に言葉を詰まらせた時、ふたりはふと異変を感じ、外へ出る。 すると……周囲の時間が止まっていた!! この機に乗じて巨城スサノオに乗り込むことを提案する高杉。その目的とは――。
「もしこのまま時辰儀を手に入れて刻を本来の流れに戻すことになれば……」 龍馬が時辰儀を手に入れたのではないかとにらんだ桂は、 何としても高杉よりも先に手に入れたいと願う理由をついに龍馬に打ち明ける。 桂の気持ちを知っても、あくまではぐらかす龍馬。 しかしその手には時辰儀が握られていた……。 一方晴明から、「時辰儀は自分が作った」と知らされる高杉。 時辰儀がどうやって生まれたのか。 真実を確かめるために、晴明の不思議な力で過去へとさかのぼる。 その先には幼い帝と晴明がいた――。
「彼は時辰儀で何をするつもりだ！」 龍馬が時辰儀を手に入れたことを知った桂。 その目的を以蔵に迫り、激しい斬り合いとなる。 しかしそれも束の間、時辰儀が発動し刻が戻ってしまう。 以蔵は、飄々と時辰儀を扱う龍馬の態度に疑問を投げかける。 小競り合いの最中、時辰儀の光に飲み込まれる龍馬と以蔵。 その先で見た予期せぬ未来――。 そして、時辰儀の気配を感じ取った高杉は、不審な動きを続ける桂に詰め寄る。 一方、慶喜は山崎を通じ近藤との接触を図っていた。 そこには、未来へ向けた慶喜の秘めたる熱い想いがあった。
「二人とも、因縁浅からぬ相手ですからね」 龍馬と以蔵の潜伏先を発見した、沖田たち新撰組。 そのそばには無限斎の姿もあった。 一方、時辰儀を奪われまいと、二手に分かれる龍馬と以蔵だったが、 その先で無限斎と新撰組に追い詰められ――。 倒れた山崎のためにも帝の救出を急ぐ慶喜。 仲たがいをしたままの、高杉と桂。 複雑に絡み始めた関係の裏で、時辰儀を手にした無限斎に、近藤が放った言葉とは――。
「トシ…！」目の前で苦しむ無限斎に、近藤が懐かしき名前で呼びかける。 が、そこに現れた森蘭丸によって主への反逆の罪で捕えられてしまう。 一方、帝を救い出す為、巨城スサノオへ再び侵入する高杉達。 地下牢のさらに奥…そこで待ち構えていたのは――。 一命を取り留めた以蔵と、時辰儀を奪い返すために動き出した龍馬。 そしてついに桂が、胸に抱え続けた想いを打ち明ける――。
「京の街が…消えた…？」 スサノオ十二将らが消えた直後、高杉達の眼下に広がっていたのは、何もない荒野―― そんな中、晴明が驚きの事実を告げる。 巨城スサノオは、城ごと過去へと飛ばされてしまったのだ!! 再び現れた無限斎と対峙する高杉。 割れ落ちた仮面の奥には見知った顔が…。 そして轟音と共に、巨城スサノオはその姿を変えていく――。 一方、消えた巨城スサノオの跡を見つめる坂本龍馬。 その手には、時辰儀が強く握られていた。
「それ以上は行かせねぇぞ!!」 巨神スサノオと一体化し、巨椋池へと侵攻する無限斎。 戦乱の世を作るという野望を阻止すべく、高杉・桂・慶喜・新撰組は毅然と立ち向かう。 たとえ、傷つき、倒れても、その意志は決して曲がることはない！ 長きにわたり志士たちを翻弄した、やり直しの利かない運命（アンリセッタブル・クライシス）が、 今ついに終局を迎える!! 時辰儀を巡る、それぞれの想いの結末は――。 そしてその運命の先にある、新たな時代とは――。
