幼なじみの幽霊に取り憑かれている以外は普通の智春。高校の入学式を控えた彼が、ひとり暮らしを始めるために引越し荷物を解いていると、見知らぬ女性が現れる。
鳴桜邸の大家である潮泉老人の元へと引っ越しの挨拶に来た智春。だが、老人の謎めいた言葉に、智春の戸惑いは増す。その帰り道、智春が出会ったのは親戚の潮泉家に居候しているという奏だった。
玲士郎の操る機巧魔神“翡翠”の攻撃で操緒が消えた。奏は第一生徒会の裁判に掛けられるため捕らえられている。怒る智春は“黒鐵”を召喚しようとするが、玲士郎に取り憑いている哀音が阻む。
謎の生物の調査と捕獲を目的に土琵湖を訪れた智春ら。第一生徒会会長として科學部に正式に任務を依頼した玲士郎だが、合宿中に進展するかもしれない智春と奏の仲が気がかりで仕方がない。
小さな銀色のトランクを握りしめたまま、鳴桜邸の前で倒れていた朱浬。だが目覚めた彼女は「紫浬」と名乗り、性格まで別人のように変わっていた。いったい何が起こったのか？
智春が風邪に倒れ、戦力ダウンした科學部一同。そこへ、朱浬の持つスタビライザを狙う瑤が襲いかかってきた。そんな瑤の機巧魔神「白銀」の力は空間を切断するというものだった。
「黒鉄」に「スタビライザ」がインストールされたことで、一般人の目にも見えるようになった操緒。はしゃぐ操緒の様子を眺めながら、智春は運命を変えた３年前の飛行機事故を思い浮かべていた。
悪魔ばかりが無差別に襲撃される連続事件の影響で、嵩月家もピリピリムード。学校にも行かせてもらえないことに腹を立てた奏は、思いあまって鳴桜邸に逃げ込んでくる。
悪魔狩りの犯人が、機巧魔神の演操者にして悪魔の契約者でもある禁忌の存在“魔神相剋者（アスラクライン）”だと判明。玲士郎は、智春が奏と契約して同じ道を歩むことのないよう忠告に現れる。
アニアを救うため、クルスティナと同時期に在籍していた教育実習生の琴里の部屋を探る智春たち。アニアは、副葬処女を機巧魔神から解放するスプリッタを完成させるために魔力を使い果たす。
智春たちは哀音の母である霧絵の催すパーティーに出席することに。パーティーが進む中、霧絵から語られたのは、哀音や玲士郎、玲子の、今とはあまりにもかけ離れたかつての姿だった。
科學部では、智春が霧絵のパーティーでもらったマッチョ像の一部が機巧魔神の拡張機能(プラグイン)だったことが判明。智春は謎の拡張機能をそのまま第三生徒会会長の冬琉に預けることに。
イグナイターを手に入れるため、加賀篝は修学旅行中の洛芦和高校２年生を乗せた飛行機ごと人質に取り、智春に取引を持ちかける。混乱した状況の中、智春は取引に応じるが…!?
智春の勘違いがもとでまたも大騒動を起こした科學部は、罰としてプール掃除を命じられる。しかし、突然現れた怪しげなコアラを追いかけるうち、智春たちは複雑に入り組んだ地下トンネルに足を踏み入れてしまった。
哀音が消滅して以来、智春の頭の中から操緒を救いたいとの想いがずっと離れない。全ての発端である直貴に会おうと心に決めた智春は、冬琉にかけあって直貴の居場所を調べてもらうことにするが…。
夏休みに海辺のペンションでアルバイトを始めた智春たち。副葬処女＝ベリアル・ドールの秘密を胸に抱えて元気のない智春をよそに、樋口は智春と奏をくっつけようと画策し、肝試しをしようと提案する。
智春は暮海崎の地下遺跡でGDの恭武に襲われ、黒鐵を召喚できないままアニアを連れ去られてしまう。その後、加賀篝たちのもとで意識を取り戻した智春は、クルスティナと琴里が加賀篝に協力している理由などを知る。
体育祭の準備で盛り上がる洛芦和高校。樋口のたくらみで奏と二人三脚のコンビを組むことになった智春だが、なぜか訓練開始早々トラブルが続発。脚を結んだリボンに凝固剤がかかり、2人は離れられなくなってしまう。
行方不明だった直貴からの突然の電話で「今すぐそこから逃げろ」と言われた直後、智春たちは奇妙な仮面をかぶった謎のライダーに襲われる。朱浬や奏の必死の反撃もむなしく、智春たちは追い詰められていく。
直貴の口から衝撃の事実を告げられ、おとなしく潜んでいるよう指示される科學部一同。しかし、仮面の襲撃者にアニアをさらわれ、頼みの綱の冬琉までもが襲われてしまい、人質と智春の身柄交換を要求される。
魔神相剋者＝アスラクラインとなった塔貴也との戦闘により、智春たち3人は黒鐵ごと時空の闇の中へ引きずり込まれたはずだった。だが、智春がひとり目を覚ましたのは、元の世界と同じようで微妙に異なる世界だった。
秋希の計らいで奏と再会し、智春たちより5年も前に飛ばされていたアニアとも合流した智春は、ひとまず1巡目の洛高を確認するために登校。だが友人たちと賑やかな時間を過ごすうち、智春は2巡目での惨劇を思い出す。
世界の非在化やはぐれ使い魔の出現は、重力炉実験の失敗により引き起こされたものだった。世界滅亡の引き金となった研究所で操緒と再会した智春は、直貴が黒鐵を管理しているという次元潜行チェンバーに降りていく。
2巡目の世界に戻り、魔神相剋者＝アスラクラインとなった智春だが、塔貴也を止めるには明らかに戦力不足だった。それでも対決の準備を始める智春に対し、玲士郎と瑤は第3生徒会会長になるよう命じる。
4体の機巧魔神を同時に呼び出した塔貴也は、その魔力を暴走させることで重力ゲートを開くことに成功し、2巡目の世界でも急激な非在化が始まってしまう。そんななか、抜け殻のようになっていた朱浬が真実を語りだす。
秋希を取り戻すために全ての世界を犠牲にしようとしている塔貴也を止めようと挑む智春たち。だが、パワーアップした「黒鐵・改」と使い魔ペルセフォネの力を持ってしても、4体の機巧魔神を操る塔貴也に圧倒される。
