「魔王」と恐れられ、森の奥でひっそりと暮らす人嫌いの天才魔法使い・アレンはある日、森で行き倒れていたシャーロットを拾う。彼女はニールズ王国の令嬢だったのだが、無実の罪で婚約破棄された挙げ句、指名手配までされていた。不憫なシャーロットに同情したアレンは彼女を匿うだけでなく、自分の屋敷に住まわせ、さらにはイケナイことを教え込み始めて…!?
アレンはシャーロットに教え込むイケナイことをあれこれ考えるのだが、どうにも彼女の自己肯定感の低さが気になる。その原因がシャーロットの不遇な家庭環境にあると睨んだアレンはどうにかしてあげようと考えて、サテュロス運送社の配達員・ミアハにサンドバッグを注文する。アレンはシャーロットにストレス解消と称してサンドバッグを殴る“イケナイこと”を教え込もうとするのだが…。
アレンの屋敷に義妹のエルーカがやって来る。シャーロットの存在に気づいたエルーカは、彼女の境遇を知り、激しく同情する。さらに、アレンがシャーロットに“イケナイこと”を教え込んでいると聞くと、なぜかアレンへの対抗心をむき出しに!? 一同は街に繰り出すのだが、アレンとエルーカはどちらがシャーロットに“イケナイこと”を教え込めるかの兄妹対決を始めてしまい…。
朝から何やら落胆しているアレン。その理由をエルーカとミアハが尋ねると、シャーロットが一人で街に行ってみたいと言い出したからだという。不安で仕方ないアレンはエルーカたちとシャーロットを尾行することに。その不安の通り、シャーロットは街でも治安の悪い方向にどんどん進んで行ってしまい、ヒヤヒヤのアレンたち。そしてついに、見るに見かねたアレンは…。
アレンの屋敷の先住者でボクっ娘エルフの小説家・ドロテアに、屋敷を譲る代わりに寸劇をするよう交換条件を持ちかけられるアレンとシャーロット。ゴウセツとルゥも混ざって寸劇をこなしていくのだが、ドロテアの指示は恋人役、夫婦役など次第に過激になっていく。強制恋人ごっこのせいで、アレンとシャーロットはお互いを意識せざるを得なくなってしまい…!?
シャーロットの義妹・ナタリアの一大事と聞き、アレンの古巣・アテナ魔法学院へとやって来るアレンたち一同。そこで待ち受けていたのは、アレンの叔父・ハーヴェイと叔母・リーゼロッテ。熱烈な歓迎を受ける中、アレンが家出した秘密が明かされる。そして、ナタリアの現状も明らかになるのだが、なぜかアレンとシャーロットが恋人のふりをすることになってしまい…!?
魔法学院への潜入によってナタリアと接近するアレンとシャーロット。そんなナタリアはわずか8歳ながらに多数の手下を率いる一大武闘派閥の長となり、日々抗争に明け暮れていた。妹を心配するシャーロットは変装によって正体を隠したまま彼女と接するが、緊張したり感激したりと忙しい。そんな姉妹の再会を温かく見守るアレンだが、一方ではナタリアの抱える問題を冷静に分析していて…。